Schwefelisotopenfraktionierung in abwasserbelasteten Sedimenten - biogeochemische Umsetzungen und deren Auswirkung auf den Schwermetallhaushalt

Abstract

Aus undichten Abwasserkanälen versickerndes Abwasser unterliegt einer Reihe chemischer und biologischer Umsetzungen bzw. Wechselwirkungen während der Passage durch den ungesättigten Untergrund. Diese Prozesse bestimmen das Schicksal im Abwasser enthaltener, potentiell gefährlicher Substanzen.Die im Rahmen dieser Arbeit durchgeführten Untersuchungen haben zum Ziel, mikrobielle und geochemische Umsetzungsprozesse unterhalb defekter Abwasserkanäle zu charakterisieren und ihre Auswirkungen auf den Schwermetallhaushalt zu erfassen. Der Schwerpunkt liegt hierbei auf der Schwefelisotopenzusammensetzung des versickernden Abwassers und der abwasserbelasteten Sedimente. Veränderungen in der Schwefelisotopenzusammensetzung sollen auf ihre Eignung als Indikator für das Redoxmilieu in den abwasserbelasteten Sedimenten überprüft bzw. zu dessen Charakterisierung und damit auch zu derjenigen möglicher Umsetzungsprozesse herangezogen werden.In Laborversuchen mit Bakterienkulturen konnte ein abwasserspezifischer Einfluss auf das Ausmaß der Isotopenfraktionierung bei der bakteriellen Sulfatreduktion nicht nachgewiesen werden, so dass davon auszugehen war, dass sich die Fraktionierung in abwasserbelasteten Sedimenten nicht wesentlich von der in anderen anaeroben Milieus unterscheidet.Die Versuche zeigten jedoch Zusammenhänge auf, die von eher grundlegender Bedeutung sind, auch außerhalb des Bereichs abwasserbelasteter Sedimente. Es konnte gezeigt werden, dass die Zugabe des Hemmstoffs Molybdat in hohen Konzentrationen zur Verringerung des Fraktionierungsfaktors führt. Experimente, die bei verschiedenen Inkubationstemperaturen durchgeführt wurden, verdeutlichten, dass der inverse Zusammenhang zwischen spezifischer Sulfatreduktionsrate und Fraktionierungsfaktor unter gestressten Wachstumsbedingungen nicht uneingeschränkt gilt. Daneben konnte ein Einfluss des Zellwachstums auf die Entwicklung des Fraktionierungsfaktors festgestellt werden.In Säulenversuchen wurden die Veränderungen des Abwassers bei der Untergrundpassage sowie seine Auswirkungen auf den Untergrund und das Grundwasser verfolgt bzw. ermittelt. Durch variierende Betriebsweisen und die Verwendung unterschiedlicher Abwasserarten wurden verschiedene Leckagearten simuliert. Dabei zeigten sich jeweils in Abhängigkeit von der Betriebsweise der Säulen verschiedene Entwicklungswege und Stabilitätszustände in Bezug auf die biogeochemischen Umsetzungsprozesse und die Redoxverhältnisse.Langzeitbeobachtungen der Veränderungen des Sulfatgehalts und des d34S-Werts im Ablaufwasser der Säulen ermöglichten es hiernach, die Stabilität der Redoxbedingungen im ungesättigten Untergrund abzuschätzen. Die Untersuchung der Säulensande nach der Abwasserversickerung zeigte, dass die verschiedenen Betriebsweisen der Säulen zur Ausbildung charakteristischer Tiefenprofile des d34S-Werts des Gesamtschwefels bzw. des d34S-Werts einzelner Schwefelfraktionen führten, welche Lage bzw. Verteilung unterschiedlicher Redoxbereiche nachzeichneten. Bezüglich der Auswirkungen auf den Schwermetallhaushalt konnte ein Einfluss des Abwassers bzw. der durch dieses bewirkten Prozesse über das gesamte Tiefenprofil (1,20 m) beobachtet werden. Eine Anreicherung von Schwermetallen wurde v.a. in einer Kolmationsschicht am Säulenbeginn sowie im Bereich von ca. 40 cm unterhalb der Abwasseraufgabestelle festgestellt. Die durch die Abwasserversickerung bewirkte Absenkung des Redoxpotentials im Untergrund führte jedoch auch zu einer Mobilisierung im Ausgangsfüllmaterial vorhandener Schadstoffe, und zwar über das gesamte Profil hinweg.